Les Archives et Musée de la Littérature s'intéressent principalement à tout ce qui concerne la littérature française de Belgique (un musée de la littérature néerlandaise est installé à Anvers dans le cadre des "Archief en Museum voor het Vlaamse Cultuurleven").

Les collections (plus de 8.000 dossiers) comprennent, outre des manuscrits, des autographes et autres documents bibliographiques et iconographiques relatifs aux lettres françaises de Belgique, des fonds spéciaux: fonds Verhaeren, fonds Elskamp, fonds Baillon, fonds Rolin, fonds Poupeye, etc. Les archives de l'Académie royale de langue et de littérature françaises -dont le legs Albert Mockel constitue le fonds principal- peuvent être également consultées dans la salle de lecture des Archives et musée de la littérature.
C'est dans cette section que sont conservées les archives Henry van de Velde.

La section audio-visuelle

Cette section met à la disposition du public plusieurs milliers de photographies, de diapositives et d'enregistrements sonores et des dizaines de documents audio-visuels relatifs aux grandes figures littéraires contemporaines; il constitue d'ailleurs un centre de recherches des techniques audio-visuelles et organise, sur demande, la diffusion de témoignages, de spectacles, de films consacrés à la littérature française de Belgique.

La section internationale

Cette section comprend une bibliothèque de poésie (textes) et une documentation poétique. Il publie Le Courrier du Centre international d'études poétiques (C.I.E.P.). Une bibliothèque de 50.000 receuils et études critiques et poétiques et 6.000 titres de périodiques critiques et poétiques de tous pays a recueuilli en outre, d'importants fonds d'archives (P. Flouquet, P. Bourgeois, E. Vandercammen, R. Goffin).

La Section du Théâtre

Les archives de cette section se rapportent essentiellement soit aux dramaturges belges de langue française dont elles conservent manuscrits, correspondances ou tapuscrits (près de 3.000), soit à la vie théâtrale en Belgique (coupures de presse, photos, archives de compagnies...) dont elles assurent annuellement la trace à travers la publication de l'Annuaire du Spectacle de la Communauté française de Belgique. Une documentation internationale, le secrétariat d'antennes CFB d'institutions commerciales et la constitution d'une banque de données s'y ajoutent.